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Titelaufnahme

Titel
Characterization and modification of a cellulose II gel / eingereicht von Marco Beaumont, MSc
Weitere Titel
Charakterisierung und Modifizierung eines Cellulose-II-Gels
VerfasserBeaumont, Marco
Begutachter / BegutachterinIsogai, Akira ; Gray, Derek
GutachterRosenau, Thomas
ErschienenWien, Januar 2017
Umfang228 Seiten : Illustrationen, Diagramme
HochschulschriftUniversität für Bodenkultur Wien, Dissertation, 2017
Anmerkung
Zusammenfassung in deutscher Sprache
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)Cellulose II Gel / Nanocellulose / Nanopartikel / Aerogele / Click-Chemie / Silanisierung / Lyocell / TENCEL
Schlagwörter (EN)Cellulose II gel / nanocellulose / nanoparticles / aerogels / click chemistry / silanization / lyocell / TENCEL
Schlagwörter (GND)Cellulose / Nanopartikel / Aerogel
URNurn:nbn:at:at-ubbw:1-17251 Persistent Identifier (URN)
Zugriffsbeschränkung
 Das Werk ist frei verfügbar
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Characterization and modification of a cellulose II gel [31.96 mb]
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Klassifikation
Zusammenfassung (Deutsch)

Eine der wichtigsten Herausforderungen der heutigen Zeit ist das globale Abfallproblem. Kunststoffe und Plastik tragen aufgrund ihrer Langlebigkeit in erheblichem Maß zur globalen Umweltverschmutzung bei und sammeln sich nicht nur in den Ozeanen und auf dem Land an, sondern gelangen auch in Form von Mikro- und Nanopartikeln in die Nahrungsketten. Diese immer größer werdende Umweltbelastung kann nicht nur durch die Verbesserung von Recycling und Abfallentsorgung bewältigt werden - es muss auch ein fundamentales Umdenken in der Zukunft stattfinden, um die Menge von ölbasierten und nicht-abbaubaren Plastikprodukten in unserem alltäglichen Leben zu verringern. Cellulose, als das am häufigsten vorkommende Biomaterial, hat als Alternative zu Kunststoffen ein besonders großes Potential. In dieser Hinsicht spielen vor allem die Gruppe der Nanocellulosen eine wichtige Rolle: Sie sind nachhaltig, biologisch abbaubar und biokompatibel. Außerdem überzeugen Nanocellulosen wegen ihrer ausgesprochen hohen spezifischen Oberfläche, ihrer sehr guten Wärmedämmung und ihrer exzellenten mechanischen Eigenschaften. Trotz allem gibt es in diesem Gebiet noch gewisse Herausforderungen für Forschung und Industrie; insbesondere die hohen Produktions- und Energiekosten von nativer nanofibrillierter Cellulose (Cellulose-I-Allomorph) und die Schwierigkeiten in der Trocknung dieser Materialien, bei der sie zur irreversiblen Agglomeration tendieren und viele ihrer positiven Eigenschaften verlieren. Diese Arbeit will dazu beitragen, eine Lösung für diese Herausforderungen und Schwierigkeiten zu finden. Das neuartige Nanomaterial, TENCEL® Gel, wurde dazu erstmalig und eingehend physikochemisch charakterisiert und neue Wege zur chemischen Modifizierung wurden untersucht. Bei diesem Gel handelt es sich um regenerierte Cellulose (Cellulose-II-Allomorph). Im Vergleich zu nativer nanofibrillierter Cellulose kann es mit wesentlich höherer Energieeffizienz produziert werden, wobei das Ausgangsmaterial direkt aus dem Lyocell-Prozess gewonnen wird, der zur Herstellung von cellulosischen Fasern nach einem Direktlöseverfahren etabliert ist. Das neuartige Gel besteht aus Aggregaten sphärischer Mikropartikel, mit einer gleichmäßigen Nanostruktur aus Nanofibrillen mit einem Durchmesser von 40-60 nm. Ein einfaches, neuartiges Trocknungsprotokoll zur Herstellung eines wasser-redispergierbaren TENCEL® Gels wurde entwickelt, durch eine Kobination von Ofentrocknung in der Gegenwart von negativ-geladenen Polysaccharid-Additiven. Weiterhin wurde das Gel als Ausgangsmaterial für hochporöse, pulverförmige Aerogele mit einer Oberfläche von 423 m2/g verwendet. Dieses Pulver hat vielversprechende Eigenschaften als Dämmmaterial: eine geringe Wärmeleitfähigkeit, eine niedrige Schüttdichte und gute akustische Absorptionseigenschaften im niederfrequenten Bereich. Negative Ladungen, durch Carboxymethylierung der Geloberfläche eingeführt, bewirkten eine Umstrukturierung der Gelmikropartikel zu sphärischen Nanopartikeln mit einem mittleren Durchmesser von 73 nm bis 129 nm. Die Größe dieser Nanopartikel war durch die Menge an Carboxylatgruppen auf der Oberfläche steuerbar. Die getrocknete Nanopartikelfraktion (73 nm) war einfach in Wasser redispergierbar und bildete dicht gepackte, transparente Filme, die als Sauerstoffbarriere in Verpackungen Anwendung finden könnten. Des Weiteren wurde eine neuartige, einfache und generell anwendbare Funktionalisierungsstrategie für nicht getrocknete Cellulosen entwickelt, um Celluloseoberflächen mit chemischen Ankergruppen zu modifizieren. Durch ein wässriges Silanisierungsprotokoll wurden diese Cellulosen mit kovalent gebundenen Azidgruppen hergestellt und erfolgreich mittels Click-Chemie weiter modifiziert. Zusammengefasst lässt sich sagen, dass das TENCEL® Gel auf Grund der ökonomischen und unkomplizierten Herstellung und der herausragenden Eigenschaften, ein vielversprechendes neues Mitglied der Familie der Nanocellulosen darstellt, dem in Zukunft vielerlei wissenschaftlich interessante und ökonomisch umsetzbare Anwendungen offenstehen.

Zusammenfassung (Englisch)

One of the most pressing issues of today is the global waste challenge. Due to their longevity, plastics contribute to global pollution and accumulate not only in the oceans and onshore, but enter as well the food chains in form of micro- and nanosized particles. In this respect not only better recycling and waste disposal strategies have to be developed, but also a fundamental rethinking is required aiming at the reduction of oil-derived and non-degradable plastics in everyday products. Cellulose as the most abundant polymer source shows great promise as an alternative to plastics. Nanocelluloses obtained from native cellulose fibers (cellulose I) have extensively been explored due to their sustainability, biodegradability, biocompatibility, high specific surface area, excellent mechanical and heat-insulating properties. Still, certain obstacles remain to be overcome by researchers and industry: the high production and energy costs of native fibrillated cellulose and the difficulties in drying due to its tendency to agglomerate irreversibly in this procedure and to lose many of their beneficial properties. Keeping these issues in mind, this thesis focuses on a novel nanomaterial from the cellulose II allomorph, namely TENCEL® gel, its first-time in-depth physicochemical characterization and novel ways for chemical modification. In comparison to native cellulose nanofibrils, this gel is produced with much higher energy-efficiency from a precursor obtained directly out of the lyocell process, which manufactures cellulosic textiles and non-wovens by a direct dissolution approach. The gel is composed of individual microparticles forming particle-like aggregates with a uniform nanostructure consisting of nanofibrils of 40-60 nm diameter. In this thesis, water-redispersible TENCEL® gel was obtained according to a new drying protocol, based on simple oven drying in the presence of negatively charged polysaccharides. Furthermore, the gel was used as precursor to produce highly porous aerogels with specific surface areas of up to 423 m2/g. The powders featured low thermal conductivity, low bulk density and high acoustic absorption at low frequencies and these properties render them promising as insulating material. The introduction of negative charges onto the amorphous regions of the cellulose II gel via carboxymethylation caused a reorganization into spherical nanoparticles. Dependent on the amount of introduced charges, the particle size was tuned from a mean diameter of 73nm to 129 nm. The small nanoparticle (73 nm) fraction was found to be easily redispersible after drying and forms densely aggregated and transparent films with possible application as oxygen barriers in packaging. A novel, straightforward and generally applicable functionalization strategy was established to introduce chemical anchor groups onto never-dried cellulosic surfaces. Based on an aqueous silanization protocol, never-dried nanocelluloses were decorated with azido groups and the resulting functional materials were successfully post-modified by a click chemistry approach. In summary, the economic and straightforward production of this gel, its high surface area and porosity, the possibility to influence its particle size and to derivatize it in non-dried form; make it a promising contribution to the family of nanocelluloses with lots of scientifically interesting and economically feasible future applications.